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国家自然科学基金重点资助项目成果简介 ——室内半挥发性有机物污染控制中的关键工程热物理问题研究
发布时间: 2017-03-17 15:50:31| 作者:本站编辑| 来源: 本站原创| 浏览次数:

人一生90%以上的时间在室内(包括交通工具等封闭和半封闭环境)度过,人体空气摄入质量占物质(水、食物和空气)摄入总质量的75%以上,室内空气质量对人的健康非常重要。近年来瑞典、美国等发达国家的研究者发现,人群对半挥发性有机物(SVOC)的暴露是引发哮喘过敏症、不孕不育、糖尿病和内分泌干扰等现代疾病的重要原因。根据世界卫生组织对有机物的分类原则,SVOC是指沸点在240-400°C范围内的有机物,其饱和蒸气压低,极易被悬浮颗粒物、灰尘以及各种材料表面(包括人体皮肤和衣服)吸附或吸收。我国一些室内典型SVOC如增塑剂和阻燃剂等的消费和生产均居全球首位,引发的室内SVOC污染和健康危害比发达国家更严重。因此,在我国开展室内SVOC污染控制研究尤为重要。

室内环境SVOC暴露与健康风险的有效控制涉及一系列亟待深入认识工程热物理基础问题,其中部分与生命科学交叉。它们主要聚焦在:SVOC源汇特性的测定方法和影响机理,暴露途径及其贡献率的确定,致病机理和健康风险评估,以及综合控制原理和方法。这些重要基础问题的相互关系如下图所示,它们的解决将为室内SVOC污染的有效控制提供科学依据和理论基础。

 

图1. 室内SVOC污染控制中关键问题的相互关系

控制室内环境SVOC污染的首选方法是源头控制。而欲对实际条件下SVOC的源头散发状况进行评价和控制,首先需准确测定室内SVOC源材料(如含大量增塑剂的乙烯基地板以及含大量阻燃剂的聚氨酯泡沫)的散发特性。目前国际上已有测定SVOC源散发特性的方法通常需要一周甚至半年以上,且测试误差难以评估,无法满足我国进行大量测定室内材料和物品SVOC源散发特性的需求。项目组通过分析造成已有方法时间长、误差大的原因,建立了一种准确、便捷测定SVOC源散发特性的新方法:固相微萃取(SPME)-密闭舱法。首次将SPME技术用于测试SVOC的特性参数,克服了密闭舱中SVOC气相浓度采样难的问题,成功地将测试时间缩短至几个小时以内,且保证了极高的测试精度(相对误差可小于5%)。项目组还以聚氯乙烯(PVC)地板中的增塑剂DEHP(邻苯二甲酸二(2-乙基己基)酯)为对象,揭示了温度和SVOC含量对散发特性的影响机理:温度对SVOC源散发特性的影响符合克劳修斯-克拉贝拉方程;由于SVOC的含量对SVOC散发时的蒸发焓几乎没有影响,当SVOC质量分数小于10%时,SVOC的散发过程符合亨利定律;当SVOC质量分数大于50%时,散发过程符合拉乌尔定律。

室内SVOC可通过口入、皮肤、呼吸三种暴露途径进入人体。SVOC的暴露评估是其健康风险评价和控制的基础。在现有研究中,SVOC皮肤暴露经常被忽略,但缺乏相应的科学依据。项目组招募了受试者,测试了五种增塑剂(典型室内SVOC污染物)在他们身体各部位皮肤表面的浓度(用于估算SVOC人体皮肤暴露量)以及这些增塑剂在人体中的代谢产物在尿液中的浓度(用于估算SVOC人体总暴露量)。发现对于这些增塑剂,皮肤暴露对总暴露的贡献率可高达10%-30%;还发现有衣服覆盖的部位SVOC皮肤表面浓度低于裸露皮肤表面的浓度,说明勤换洗衣服可有效减弱SVOC的皮肤暴露。为此,项目组建立了SVOC皮肤暴露评估模型,综合考虑了SVOC在衣服和皮肤中的扩散传质过程,可准确评估实际情况下SVOC的皮肤暴露量。

室内环境中的悬浮颗粒物,灰尘等会吸附大量SVOC,因此颗粒物与SVOC之间的相互作用在SVOC室内传输以及人体暴露过程中扮演着十分重要的角色。已有研究中对于气相SVOC与颗粒物间的相互作用过程能否瞬间达到平衡状态存在较大分歧,在什么条件下必须考虑动态传质作用或可以使用瞬态平衡关系尚不明确。项目组建立了描述气相SVOC与颗粒物之间的动态传质模型,通过分析发现,使用动态模型描述SVOC与颗粒物间的相互作用过程更准确:对直径为2.5μm的颗粒物,若使用瞬态平衡模型预测颗粒相DEHP浓度的偏差达114%。在此基础上,建立了室内SVOC多相、多途径暴露量计算模型,可对室内人员的SVOC暴露及健康风险进行评估。若SVOC的吸附性较弱,气相SVOC的呼吸暴露和皮肤暴露对于成人是主要暴露途径;随着SVOC吸附性的增强,降尘相SVOC的口入暴露、颗粒相SVOC的呼吸和皮肤暴露的重要性逐渐增加。以北京居民为例,模拟结果表明约超过20%的人口对DEHP和多种多环芳烃的暴露所致的癌症风险增量超出了美国环保署(USEPA)给出的限值,需予以足够的重视。

公共卫生领域的研究对SVOC导致的人体疾病已有初步认识,但大多尚限于SVOC外暴露浓度与疾病间的相关性,缺乏机理层次的认知。项目组采用毒理学方法,以小鼠为对象,研究了SVOC的致病机理及其剂量-效应关系。结果表明,典型室内SVOC污染物DEHP(最常用增塑剂)可引发过敏性哮喘,其致病机理为通过免疫佐剂的作用,导致气管表面炎症性增生、部分肺泡消失、粘液堵塞气道;DEHP还可导致神经细胞损伤,其致病机理为通过氧化应激和氧化损伤作用,使神经细胞突出数目减少,神经纤维缩短,最终造成神经元的损伤。此外,一些新型增塑剂(号称“绿色增塑剂”)也可能有不良健康效应,例如常用于代替DEHP的DINP可诱发小鼠产生认知能力障碍和焦虑症、DIDP可致过敏性皮炎。

由于通风稀释对降低室内挥发性有机物(简称VOC,如甲醛、苯等)浓度的效果良好,人们自然会想:对于SVOC,通风的效果会如何呢?目前还缺乏相关研究,主要原因是SVOC在室内的传输特性比VOC复杂得多:SVOC极易被颗粒物、建筑围护结构以及室内各种表面吸附;通风也会对室内悬浮颗粒物的浓度造成影响,从而影响室内SVOC浓度。基于质量守恒定律,并考虑SVOC与颗粒物间的动态传质过程、颗粒物动力学特性(穿透、沉降、再悬浮),项目组建立了评价通风对室内SVOC浓度影响的模型。以北京雾霾天气为例研究了通风对室内SVOC浓度的影响,结果发现:增大通风可以降低室内SVOC浓度,但效果与VOC相比小得多:当房间换气次数从0.6 h-1增加三倍至1.8 h-1时,室内平均SVOC浓度降低37%,而室内平均甲醛浓度可降低65%;但关窗会增大室内SVOC的浓度,此时使用空气净化器去除室内悬浮颗粒物有助于降低室内SVOC浓度。

本项目由清华大学建筑技术科学系张寅平教授研究团队和华中师范大学生命科学学院杨旭教授研究团队合作完成,起止年限为2012年1月-2016年12月。项目组已发表SCI国际期刊论文56篇,包括传热传质、(室内)环境和毒理学领域国际顶级期刊Int. J. Heat Mass Tran.(影响因子2.86,1篇)、Environ. Health Persp.(影响因子8.44,1篇)、Appl. Catal. B(影响因子8.33,1篇)、Environ. Sci. Technol.(影响因子5.39,8篇)和Indoor Air(影响因子4.33,5篇);申报发明专利5项,其中2项获授权;培养博士9名、硕士16名。

本项目成果得到国内外同行的关注和认可。项目负责人张寅平于2014年和2016年两次应邀在室内空气领域最权威、千余人参会的国际会议Indoor Air上做大会特邀报告,作为学术带头人成功申请国家自然科学基金创新群体项目,担任主任的“室内空气质量评价与控制北京市重点实验室”在2015年7月获批准。陈群教授成功申请国家自然科学基金优秀青年科学基金项目,并于2016年获评教育部“长江学者奖励计划”青年学者。华中师范大学团队获2016年度湖北省科技进步二等奖。项目组成员莫金汉副教授于2016年获室内空气领域37岁以下青年学者最高荣誉“雅格鲁奖(Yaglou Award)”,系该奖项自90年代设置以来的第八位获得者(三年评一次)。多位研究生分获博士研究生国家奖学金(3人次)、清华大学特等奖学金(1人次)、国内外学术会议优秀论文(5人次)等奖励。


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